垒富‎优配合法？

来源：蜘蛛抓取(WebSpider) 时间：2023-08-26 15:07 标签： 增威赢绿 复配
2022-04-20 11:03
来源:
元能科技
1、作者信息及文章摘要
2022年，厦门大学彭栋梁教授和谢清水特任研究员带领的团队开发了一种固-液-气集成的表界面改性方法，在富锂锰基正极材料（LRM）表面引入CEI预构层和缺陷异质结构，显著提升了材料的循环稳定性。该项工作开辟了一种调控LRM表界面稳定性的新思路，对开发高能量密度锂离子电池具有重要作用。厦门大学材料学院彭栋梁教授和谢清水特任研究员为本文通讯作者，厦门大学材料学院博士研究生郭慰彬为本文第一作者。
2、样品制备及测试
1.初始富锂锰基正极材料PLRM制备；
2.草酸二甲酯（DMO）辅助改性后富锂锰基正极材料DLRM制备；
3.测试项目：成分分析、晶体结构分析、形貌分析、电化学性能分析、DFT计算、极片电阻分析（BER1300-IEST）、软包电芯原位产气测试（GVM2200-IEST）等。
3、结果分析
如图1所示，作者发现LRM经DMO辅助表界面改性后，可以在LRM的二次颗粒表面和内部的一次颗粒的表界面形成均匀的CEI预构层和引入缺陷异质结构。其中CEI预构层包含有C2O4H2-基团，缺陷异质结构包括锂缺陷、氧空位、尖晶石/层状异质结构、TM空位和堆垛层错等。
图1. 固-液-气集成的表界面改性方法示意图和改性后LRM的形貌与微观结构图
对比改性前后材料 在极片层面的 电子电阻 （图 2） ，可发现 D LRM的 极片 电阻小于 P LRM，且初始态的 D LRM的离子转移电阻 R ct 同样也小于 P LRM ； 在 1 C下循环500圈后， D LRM的 R ct 增长量也明显小于 P LRM。分析原因， R ct 的减小主要归因于表面存在的缺陷异质结构，如锂空位、氧空位和 T M空位均会减小 Li + 的扩散势垒，而尖晶石 /层状异质结构可以提升电子电导率，同时为Li + 提供一个快速的三 维 扩散通道，因此 D LRM 具 有更好的倍率能力。
图2.改性前后LRM极片电阻以及EIS阻抗测试结果
分析循环后样品的形貌，循环后的PLRM颗粒表面存在一层较厚、粗糙且破裂的CEI层，而DLRM的表面CEI层则明显相对薄且均匀，这说明所构建的CEI预构层和缺陷异质结构可有效减缓电解液对材料表面的腐蚀以及避免一些电解液副反应。为了证实两种材料发生副反应的程度，通过对两种材料组装的单层软包电池进行原位体积变化测试（图3）。首圈充放电过程的体积变化主要是有氧析出和界面副反应导致，对比两种电芯的体积变化量可明显看出DLRM单位质量体积膨胀量小于PLRM，这也说明DLRM有更好的表面和结构稳定性。
图3.改性前后LRM的软包电芯原位体积测试结果
电化学性能测试结果显示（图4），相比PLRM，改性后的DLRM的充电比容量降低，而放电比容量增加，这主要是由于改性处理移除了材料表面残留的锂源，同时在表面形成了锂缺陷和尖晶石结构，有效提升了材料的表面稳定性，进而获得了高的首次库仑效率。另外，DLRM展现出更好的倍率性能和循环稳定性，在1C下经过500圈循环后，DLRM的容量保持率仍能达到83.3%，显著高于PLRM的72.9%。
图4.改进前后LRM的电性能测试结果
4、总结
综上所述，采用DMO辅助固-液-气集成的表界面改性方法，在富锂锰基正极材料（LRM）表面引入了CEI预构层和缺陷异质结构，有效提升了LRM的表面和结构稳定性，从而提升了其综合电化学性能。该项工作提供了一种简单的方法来改善层状正极材料的循环稳定性，有望应用到工业化生产。
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文献原文
Weibin Guo, Yinggan Zhang, Liang Lin, Wei He, Hongfei Zheng, Jie Lin, Baisheng Sa, Qiulong Wei, Laisen Wang, Qingshui Xie and Dong-Liang Peng. Enhancing cycling stability in Li-rich Mn-based cathode materials by solid-liquid-gas integrated interface engineering.Nano Energy 97 (2022) 107201. https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107201返回搜狐，查看更多
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